Gustav Heinemann ist 1967 nicht der Favorit der SPD für das Amt des Bundespräsidenten. Erst im Herbst 1968 erscheint er dem Parteivorsitzenden der SPD, Willy Brandt, als geeigneter Kandidat, weil Gustav Heinemann das Anliegen der jungen Generation, vor allem der Studentenbewegung, ernst nimmt und deren Forderungen nach einer umfassenden Demokratisierung der Gesellschaft sowie der politischen Institutionen unterstützt.

Bei der Wahl am 5. März 1969 erhält Gustav Heinemann im ersten Wahlgang 513 von 1036 Wählerstimmen, im zweiten nur noch 511. Der von der CDU/CSU-Fraktion nominierte Gerhard Schröder erhält im zweiten Wahlgang 507 Stimmen. Erst im dritten Wahlgang genügt die einfache Mehrheit von 512 zu 506 Stimmen.

Gustav Heinemann wird am 1. Juli 1969 offiziell in sein Amt eingeführt. In seiner Antrittsrede äußert er unter anderem:

Wir stehen erst am Anfang der ersten wirklich freiheitlichen Periode unserer Geschichte. […] Nicht weniger, sondern mehr Demokratie – das ist die Forderung, das ist das große Ziel, dem wir uns alle und zumal die Jugend zu verschreiben haben.

(Aus der Amtsantrittsrede von Bundespräsident Gustav Heinemann am 1. Juli 1969, in: Gustav Heinmann: Der Frieden ist der Ernstfall. 1. Juli 1969, Verhandlungen des Deutschen Bundestages 1969, Bd. 70, S. 13664ff.)

Als eines seiner wichtigsten Anliegen bezeichnet Gustav Heinemann die Erziehung der Deutschen zu mündigen Menschen, die sich aktiv für die freiheitliche Demokratie, die Rechtsstaatlichkeit und die soziale Gerechtigkeit einsetzen sollen. Er selbst bezeichnet sich lieber als „Bürgerpräsident“ statt als „Staatspräsident“. Außenpolitisch verfolgt er die Aussöhnung mit den europäischen Nachbarländern und die Förderung des Friedens in Europa. Er wird über alle politischen Lager hinaus als „unbequemer Demokrat“ geschätzt.

Gustav Heinemann scheidet offiziell am 1. Juli 1974 aus dem Amt. Sein Nachfolger wird Walter Scheel.

In seiner Amtszeit setzt sich Gustav Heinemann für die Gründung der Erinnerungsstätte für die Freiheitsbewegungen in der deutschen Geschichte in Rastatt ein und eröffnet diese am 26. Juni 1974. Die Erinnerungsstätte ist ein Dienstort des Bundesarchivs.